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[恒温阀芯]含活性含铜碳点的尿酸电化学传感器的选择性检测

by admin / 2019/07/17 / Published in 未分类

  通过水热法制备含有活性铜的碳点,并通过荧光光谱和UV-Vis吸收来表征它们的光学性质。化学生物传感器制造通过电沉积在玻碳电极的表面上,电化学行为进行了循环伏安法,交流阻抗谱和微分脉冲伏安法研究。经讨论了反应机理。果表明,该传感器对尿酸具有良好的电催化作用,能有效消除抗坏血酸和多巴胺的干扰。最佳条件下,氧化峰电流和尿酸浓度下显示出在1.00至300毫摩尔/ L,恒温阀芯检测限的范围0.30摩尔/ L S上良好的线性关系( / N = 3)。传感器制作简单,选择性好,灵敏度高,线性范围宽,适用于实际样品检测。性铜;碳尖;电化学;生物传感器;引言尿酸尿酸(UA)是人痰的代谢物[1],高含量在体内可引起痛风性关节炎,高尿酸血症和莱什吴年综合症等疾病[2]。
  年来,随着生活水平的提高,越来越多的人处于亚健康状态,甚至在具有高尿酸水平的疾病。以看出,AU浓度的准确检测在临床医学领域中具有重要意义。发灵敏,快速且廉价的AU检测方法非常重要。前,该测量方法包括色谱法UA [3],分光光度法[4],荧光[5],化学发光[6],电化学[7],电化学化学[8,9]等。中,电化学方法具有选择性好,灵敏度高,操作简单,成本低等优点,广泛应用于AU的测定[10]。
  而,传统电极的氧化电位接近抗坏血酸(AA)的氧化电位,这很容易受到AA的影响[11]。了解决这个问题,已经开发了许多策略。Hiroaki等。[12]报道了通过铜修饰电极选择性检测AU。Cu与DU形成络合物并沉积在电极表面上,这使AA与AU区分开。外,纳米材料具有独特的光学和电学性质,以及良好的表面面积,高反应性和高的吸附能力,从而为电极表面修饰[新研究方法13。点是小于10.0nm的纳米颗粒,是近年来开发的一种新型“零维”碳纳米材料。于其出色的光学性能,其生物相容性,化学惰性和低毒性,它吸引了研究人员的注意,并已成为一个新的研究中心在材料科学的前沿[14] 。年来,碳点的研究已经取得了许多成果显著,并已在生物成像[15]等领域有了很大的发展,药物输送,[16]传感器[17]和能量转换[18]。近,Ren等人用酶活性酶合成了水解铜点(CuCD)[19]。XPS分析碳中的铜含有0和 1价。DU的选择性检测与碳点的优异电催化性质相结合。这项研究中,通过水热法进行第一合成含活性铜碳分和通过电沉积改性玻碳电极的表面上,以制备电极CuCD / CGE,如图。1. UA的测定是通过使用具有较大的表面积和所获得点的碳的输送速率更高的电子和电极界面上促进电子的传输速率的矩阵通过活性铜和AU中的选择性。验仪器和F4000荧光分光光度计(日立日本)岛津分光光度计UV-VIS 3600(岛津制作所公司,日本),电化学工作站CHI660A(上海辰仪器有限公司),使用三电极系统:饱和甘汞的电极为参比电极,铂丝电极是对裸露的玻璃碳电极上的电极(GCE,φ= 3毫米)或修饰玻碳电极的工作电极; ZF20D黑盒三用紫外分析仪(上海宇辉科学仪器有限公司)。甲基丙烯酸甲酯(PMAA,30%,Sigma)中,UA,AA,多巴胺(DA),铜(NO3)2,K 3的Fe(CN)6,K 4的Fe(CN)6(国药集团化学试剂有限公司) 。磷酸二氢钠,磷酸氢二钠和KCl制备一种磷酸缓冲液,以0.100摩尔/ L(PBS),和pH用0.100摩尔/ L H 3 PO 4或NaOH调节。
  验中使用的试剂均为分析纯,实验水为超纯水。的活性炭含铜的制备通过水热法在单一步骤中进行,以合成含有活性炭[20]首先,称量2.50克PMAA的和Cu适量(碳分在烧杯中NO 3)2,加入50.0毫升去离子水,搅拌均匀并倒入反应在水热反应容器中在240℃下9小时进行。所得产物以13,000rpm离心30分钟以从溶液中除去大颗粒残余物。其在1kD截止值的透析袋中透析12小时,然后在4℃下避光保存。有点的铜的活性炭的制备方法是与上述相同,不同之处在于PMAA和Cu(NO3)2的混合溶液是由PMAA溶液代替。用具有结合1.00,0.30和0.05微米的粒径具有抛光电极绒面氧化铝粉末,接着通过清洗进行了修饰电极的制备超声波用丙酮,乙醇和去离子水。溶液在100毫伏/秒的扫描速率被放置在含有活性铜溶液中的碳分,进行电解电镀10个循环中的0的电位范围内至2.0V为制备电极在CuCD / GCE。抛光的玻璃碳电极置于不含活性铜的碳点溶液中,并在相同条件下通过电化学沉积获得CD / GCE。果与讨论CuCD透射电子显微镜(图2A)的表征表明,合成的CuCD具有良好的结晶度和良好的单分散性为5.5 nm的平均粒度。UV-可见吸收光谱(图2B的(a))示出了CuCD吸收紫外线区域到可见光区域,并且有大约260处的UV吸收的明显的峰。被365nm UV灯激发时,CuCD发出强烈的蓝绿色荧光。荧光性能的研究表明,在350nm的激发波长,获得在460nm处的最大发射,如图2B(b)所示,这与文献一致[20]。饰电极的电化学表征通过电沉积在CuCD / GCE中形成CuCD,恒温阀芯如图3A所示。施加的电场下,涂覆有PMAA的CuCD平行于电极表面沉积。电极的特征在于替代阻抗技术。3是分别在Fe(CN)36溶液中的GCE,CD / GCE和CuCD / GCE的替代阻抗图。GCE的电子转移电阻值是90.0Ω当CD被修改所述电极的表面上时,阻抗值减小到78.0Ω,表明转移电阻电子很低,表明CD具有良好的导电性。CuCD改变时,阻抗仅68.0Ω,表明活性铜促进电子转移到电极的表面,并且,所述耐电荷传输减小。证明CuCD被成功固定在电极的表面上并指向铜和活性炭能产生有利于负载的传输的协同效应。CuCD / GCE AU电化学应答为了实现AU,100微摩尔的电化学行为的电化学检测/上不同修饰电极大号AU进行了研究。图3C所示,用户代理在裸GCE上没有明显的峰值,而在0.326 V CD / GCE上有一个弱峰值。极,UA表现出净氧化峰在比氧化峰CD / CGE的电位低0.299 V或0.027 V,和峰值电流增加了2.30倍。表明CuCD / GCE对DU的氧化具有良好的催化作用。测原因如下:首先,碳点颗粒小,具有非常大的表面积和高的电子传输速率;第二,活性铜的引入可以有效地提高电极的导电性,并提高电极界面处基质的电子传递速率。三,活性铜在碳点表面上的均匀分布发挥协同催化作用。pH和扫描速率的影响图4A显示了在不同pH值下DU在CuCD / GCE上的循环伏安曲线。
  图4A中可见,UA在PBS pH 7.0中获得最大峰值电流。虑到人体体液的中性环境,当检测到AU时,选择pH为7.0的PBS作为支持电解质。着pH的增加,AU的氧化峰电位显着地被负面修饰。性方程是E(毫伏)= 0,807-0,0705pH(R2 = 0.995)和70.0毫伏/ pH值的斜率,这是接近59.0毫伏/ pH值的理论值[21] ,表明UA。化学反应是质子等电子的过程。据文献[22],DU的氧化是双电子参与过程;因此,电极上的DU反应近似为双电子和双质子过程,该等式如式(1)所示。经研究了扫描速率对峰值氧化电流UA的影响在10到200mV / s的范围内。4B是在含有AU在与扫描速度的增加balayage.Le AU氧化峰电流增加速度不同的PBS缓冲液CuCD / GCE的循环伏安和有关系linéaire.L线性方程为I = 0.0589V。-2.58(R2 = 0.9976),表明AU受CuCD / GCE吸附控制。
  最佳电化学检测条件下,通过脉冲微分伏安法检测不同的DU浓度。图5所示,UA的氧化峰值电流随着其浓度的增加而增加。1.00〜300摩尔/ L的范围内,峰值电流具有UA的浓度的良好的线性关系:线性方程是I = 0,0613C 1.0453(R 2 = 0.993),并且限制检测为0.30μmol/ L(S / N = 3)。),比较了不同修饰电极对AU的线性范围和检出限。表1所示,传感器具有更宽的线性范围,更低的检测限和更好的检测性能。
  UA干扰实验的干扰主要是由于AA,DA和葡萄糖。最佳条件下,研究了1.0 mmol / L AA和葡萄糖以及0.100 mmol / L DA对AU的影响。图6A所示,修饰电极可以区分AA和UA电池,响应信号的相对标准偏差(RSD)小于5.0%。DA(图6B)和葡萄糖(图6C)对AU测定也没有影响,表明该电极的选择性良好。查传感器的再现性和稳定性以分别确定CuCD / GCE的稳定性和再现性。

含活性含铜碳点的尿酸电化学传感器的选择性检测_no.211

  UA的浓度为100摩尔/ L,的六个电极的电化学响应电流的相对标准偏差为4.30%,这表明,该传感器具有良好的再现性。
  传感器储存在4℃下1个月,在AU测定的电化学信号的标准偏差为6.50%,这表明,该传感器具有用于AU的确定具有良好的稳定性。实样品中的UA的浓度使用修饰电极五个的血清样品进行了分析,并与医院试验(表2)的结果进行比较,显示出该电极可用于测定的测定真实样本。论采用水热法制备含有活性铜的碳点,并通过电镀固定在电极表面,制备电化学传感器。过使用更大的表面面积得到的尿酸的选择性确定和传送速率更高的电子以及在活性铜的界面促进基质的电子转移率和尿酸的选择性。传感器是易于制备和能有效消除的尿酸的测定抗坏血酸和多巴胺的干扰,并且具有很宽线性范围的优点,良好的再现性和稳定性,抗干扰能力强等,应适用于实际样品的检测。考文献Huang S,Liao H,Biosens D. Chen。Bioelectron。2010,25:2351-2355 Feig D,Mazzali M,Kang DJ Am.Soc。脏病,2006年,17(4):. 69-73太阳Y,B,2015年,1004:53-59吴d,鲁HF,谢H,吴Ĵ,王C,问:张方向。行器B,2015年,221:1433至1440年的Crocs吴Q,鲁Q,陈华,李H,刘先生,张Y,Z姚BIOSENS Bioelectron,2016年,86 664-670马L,施H,连K,刁Y,陈Y,马C,康W.食品化学,2017年,218 422-426 FAN雪梅,王树民,浙江李,郑兴旺,中国J.肛门..化学,2016,44(3):342-347范雪梅,王淑敏李哲建,郑兴旺。析化学,2016,44(3):342-347 Liu H,Gu C,Hou C,Yin Z,K Fan,Zhang M. Sens。行器B,2016年,224:857-862朱WeiQiong李荣,熊健,苟兴龙,仪器分析杂志,2012,31(4):153-157 Weiqiong朱,黎蓉,熊建炎兴隆。Instrument Analysis Journal,2012,31(4):153-157 Ghanbari K,Hajheidari N. Anal。2015年生化,473周53-62 S,施H,X锋,许EK,宋W. BIOSENS,Bioelectron,2013年42:163-169,博明S,H兰子,弘M,S村上, Susumu S. Anal。2011,27:333-335。Ibrahim H,Temerk YJ Electroanal。Chem。2016,780:176-186 Baker S.,Baker G. Angew。学。In.Ed。2010,49(38):6726-6744。K,SS,张L,鲁Y,吴阿,C蔡,林H. Angew,诠释埃德,2015年,54(18):…… 5360-5363,王Y,石瓦,王S,李春,钱敏,陈杰,黄碳R. ,2016,108:146-153方d,高G,J沉,于Y,挚J. Electrochim ACTA,2016年,222:303-311 Sarswat P免M.化学物理学化学物理,2015年,41:27642- 27652人X,刘俊,J仁,F汤,十猛纳米,2015年,7:19641-19646浩H,孙勇​​,林Y,黄L. Electrochim。ACTA,2007,52(20):6165-6171黄海平,徐亮,岳亚峰,LYU连连,中国J.肛门。海平,梁旭,岳亚峰,陆连莲。析化学,2017年,45(1):111-117李H,焦S,李M. Electrochim,ACTA,2014,121:233-239,侯C,刘H,张d,羊C.和J.张的Al。

含活性含铜碳点的尿酸电化学传感器的选择性检测_no.132

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